Ein internationales Team um Forschende des Karlsruher Instituts für Technologie (KIT) hat eine neue Methode zur Untersuchung von Actiniden entwickelt. Die Methode bietet einzigartige Einblicke in die elektronischen Strukturen und Bindungseigenschaften dieser schweren, radioaktiven Elemente in der untersten Reihe des Periodensystems. Sie könnte die Entwicklung besserer Radiotherapeutika unterstützen und zu einem vertieften Verständnis des Verhaltens von Actinid-Verbindungen in der Umwelt und bei der nuklearen Entsorgung beitragen. Die Wissenschaftlerinnen und Wissenschaftler präsentieren ihre Methode, die sie an der KIT Light Source entwickelten, aktuell in Nature Communications (DOI: 10.1038/s41467-024-54574-7).
Zu den Actiniden zählen 14 Elemente des Periodensystems, darunter Thorium, Uran, Neptunium, Plutonium und Americium. Die Atome dieser Metalle haben viele Elektronen, manche mehr als 100, darunter solche, die sich in den 5f-Orbitalen aufhalten. Quantenmechanische Phänomene und komplexe elektronische Wechselwirkungen beeinflussen die Anordnung dieser Vielzahl von Elektronen deutlich stärker als bei fast allen anderen Elementen. Das führt zu besonderen Eigenschaften und teils unerwarteten Verhaltensweisen, die nicht vollständig verstanden sind.
Das gilt trotz verschiedener existierender Messmethoden, mit denen sich Informationen über die elektronische Struktur von Actinid-Atomen in chemischen Verbindungen gewinnen lassen. Denn ihre Aussagekraft ist begrenzt. Forschende des Instituts für Nukleare Entsorgung (INE) am KIT haben an Actinid-Verbindungen nun mit einer speziellen Messmethode, der sogenannten „M4 resonanten inelastischen Röntgenstreuung“, ein relativ energiereiches, bisher weitgehend unbeachtetes Signal detailliert untersucht. Dabei stellte sich heraus, dass die geschickte Vermessung und Auswertung dieses Signals ein besseres Verständnis der elektronischen Struktur und des Bindungsverhaltens der Actinid-Atome ermöglicht. Erstens verrät das Signal zuverlässig die Anzahl der 5f-Elektronen, die in einer chemischen Verbindung am Actinid-Atom lokalisiert sind. Zweitens lässt sich mit einer leicht veränderten Messanordnung bestimmen, wie die Bindung des Actinid-Atoms mithilfe der 5f-Elektronen zu anderen Atomen aufgebaut ist.
Grundlegende Einblicke ins Innere von Actinid-Verbindungen
„Die Informationen, die mit unserer Methode erhältlich sind, ermöglichen es, theoretische Berechnungen und Computermodelle experimentell zu überprüfen“, sagt Professorin Tonya Vitova, Leiterin der Abteilung „Innovative Spektroskopien in der f-Element Chemie” am INE. Die genaue Kenntnis der chemischen und physikalischen Eigenschaften actinidhaltiger Verbindungen ist wesentlich, wenn man deren Verhalten in der Erdkruste, im Uran-Bergbau oder in Endlagern vorhersagen will. Außerdem sind unter den Actinid-Verbindungen auch Substanzen, die als radioaktive Medikamente zur Zerstörung von Krebszellen infrage kommen.
Forschung mithilfe der KIT Light Source
Vitovas Arbeitsgruppe nutzt die Röntgenstrahlung, die das Synchrotron „KIT Light Source“ produziert. „Wir benötigen für unsere Methode sehr geringe Mengen, oft nur tausendstel Gramm Substanz“, sagt Dr. Bianca Schacherl, Leiterin der Nachwuchsgruppe Röntgenspektroskopieentwicklung und radiochemische Anwendungen, die den Großteil der experimentellen Messungen durchgeführt hat. Im sicheren und streng kontrollierten Umgang mit radioaktiven Actiniden haben die Forschenden des INE jahrzehntelange Erfahrung. „Unsere Ergebnisse verdanken wir den einzigartigen Bedingungen an der KIT Light Source und der Möglichkeit, auch sehr langwierige Messungen durchzuführen“, so Schacherl. „Die neue Messmethode als Ergebnis unserer Experimente lässt sich jedoch auch an anderen Synchrotons weltweit einsetzen.“
Michelangelo Tagliavini und Professor Maurits W. Haverkort vom Institut für Theoretische Physik der Universität Heidelberg und Dr. Harry Ramanantoanina vom INE haben mit umfangreichen Berechnungen dazu beigetragen, das bei den Karlsruher Röntgenstreuexperimenten vermessene Signal zu interpretieren. Forschende aus den USA, Frankreich und der Schweiz unterstützten die Karlsruher Wissenschaftlerinnen und Wissenschaftler unter anderem, indem sie actinidhaltige Proben zur Verfügung stellten.
Originalpublikation
Schacherl, B., Tagliavini, M., Kaufmann-Heimeshoff, H., Göttlicher, J., Mazzanti, M., Popa, K., Walter, O., Pruessmann, T., Vollmer, C., Beck, A., Ekanayake, R. S. K., Branson, J. A., Neill, T., Fellhauer, D., Reitz, C., Schild, D., Brager, D., Cahill, C., Windorff, C., Sittel, T., Ramanantoanina, H., Haverkort, M. W., Vitova, T. Title of the article. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-54574-7.
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